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新型电池物理与技术教育部重点实验室杜菲、魏芷宣教授团队与合作者在无负极固态钠电池研究方面取得重要进展，相关成果以A Dual-Functional Artificial Interphase Design for High-Efficient and Long-Duration Anode-Free Sodium All-Solid-State Battery为题发表在《Advanced Materials》上。
无负极全固态钠电池因其极高的能量密度和显著的成本优势，被视为极具前景的下一代储能技术。然而，其实际应用仍面临严峻挑战，主要包括对钠枝晶形成机制认识不足，以及缺乏有效策略来解决刚性的多相界面、缓解体积膨胀、并重新激活电化学失活的“死钠”等问题。这些界面问题导致电池库仑效率低下和循环寿命缩短，严重阻碍了该技术的商业化进程。
为实现高性能的无负极全固态钠电池，构建稳定、高效的界面至关重要。理想的界面需要同时解决机械接触、离子传输和副反应等多个问题。本研究选用典型的钠超离子导体Na5SmSi4O12作为模型固体电解质，但其与刚性铜集流体之间的固-固接触不良，导致钠沉积不均匀，易形成枝晶或球形“死钠”聚集体。此外，界面副反应生成的脆性SEI层会包裹钠，并在循环应力下破裂，导致钠被挤出并失活。因此，迫切需要一种能同步实现紧密接触、适应体积变化并活化“死钠”的综合性界面工程策略。
基于上述失效机理，研究团队设计并构建了一种具有碘化聚合物弹性人工界面层。该界面层通过将含有光引发剂和含碘添加剂的液态前驱体涂覆于集流体与电解质之间，经紫外光照射原位聚合而成。通过傅里叶变换红外光谱和X射线光电子能谱分析，证实了聚合过程中在铜集流体表面形成了Cu-N配位键，在Na5SmSi4O12电解质表面形成了Si-O-C共价键，从而实现了原子级别的紧密界面结合。机械性能测试表明该聚合物层具有良好的弹性，能够适应钠沉积/剥离过程中的体积变化。同时，密度泛函理论计算与外部化学实验共同验证，引入的碘添加剂能够自发地与金属钠反应，具备将“死钠”重新活化的化学功能。基于该界面设计的Na|Cu半电池在1.5 mA cm-2电流密度下实现了超过1000小时的稳定循环，平均库仑效率高达99.7%。构建的全固态电池在1.0 mA cm-2下循环2000次后容量保持率为85.8%，并在28 mg cm-2的高面负载下运行三个月后仍能保持92.8%的容量。
文章第一作者为成人网站
博士研究生伊博谦。通讯作者为成人网站
杜菲教授、魏芷宣教授、中国科学院长春应用化学研究所孙敬茹研究员。该工作得到了国家重点研发计划项目、国家自然科学基金等项目的大力支持。
全文链接：
//doi.org/10.1002/adma.202520758
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